A l'ancienne bibliothèque du Collège royal de Saint-Brieuc ont été ajoutées à partir de 1792 les fonds des nombreuses saisies révolutionnaires effectuées dans le département des Côtes-du-Nord, provenant des congrégations religieuses (Séminaire et Capucins de Saint-Brieuc, Augustins de Lamballe, Abbaye de Beauport ...) ou des domaines seigneuriaux. A compter de 1799, la bibliothèque fut également amendée de plusieurs ouvrages (notamment des manuscrits anciens) récupérés à Paris dans les dépôts de l'État et, par la suite, par le biais de dons et legs de particuliers ou d'institutions.
Les collections municipales comptent parmi les plus riches de Bretagne. Alimentées par une politique d'acquisitions et de restauration suivie, partiellement aidée par l'État et la Région, elles font l'objet d'un signalement continu sur le catalogue des Médiathèques de la baie, le catalogue collectif régional, le système universitaire de documentation, le catalogue collectif de France.
Le fonds local comprend les collections bretonnes, soit plus de 10000 ouvrages et brochures datés pour les plus anciens du 16ème siècle, intéressant l'histoire, la société, les cultures et les langues de Bretagne et des pays celtiques.
Le fonds local se veut une collection vivante, et fait donc l'objet d'une politique d'acquisition régulière en ce qui concerne les principaux auteurs ou éditeurs passés et présents associés à Saint-Brieuc et pour partie aux Côtes d'Armor.
Sont conservés près de 300 titres de périodiques (journaux, magazines, bulletins...), certains se signalant par leur ancienneté (17ème et 18ème siècles), d'autres par leur rareté (petits journaux locaux, feuilles associatives, etc.). Les Bibliothèques de Saint-Brieuc sont Pôle Régional de Conservation pour plusieurs périodiques, dont l'Équipe (depuis 1946) et les éditions locales du Télégramme et de Ouest-France (depuis 1955).
La Bibliothèque conserve près de 200 manuscrits datant du 12ème siècle au 20ème siècle, dont plusieurs ouvrages enluminés de la fin du moyen âge (accessibles en ligne ici), et de nombreux documents en lien avec la Bretagne, en particulier une copie de L' Ancienne réformation de la noblesse de Bretagne de 1427 à 1429. Parmi les autres pièces remarquables, les manuscrits dits "de Gournay", inventaire de la balance commerciale de la France avec les autres nations et contrées connues à l'époque, ou encore le carnet de dessins du chirurgien de marine Louis Le Breton (1818-1866), réalisé lors de la 3ème circumnavigation de Jules Sébastien Dumont-d'Urville (1837-1840) et donnant notamment à voir les premières vues connues de la terre Adélie dans des sources françaises.
La Bibliothèque est également riche de 43 incunables (premiers livres imprimés du 15ème siècle), soit la collection bretonne la plus riche après celle de Rennes Métropole.
Les autres ensembles se répartissent comme suit :
Un ensemble d'estampes, d'autographes et de cartes et plans
Une des plus importantes collections de cartes postales de Bretagne, accessible en ligne via nos partenaires de Cartolis
Une collection de bibliophilie et livres d'artistes, régulièrement alimentée par des acquisitions ciblées sur la création contemporaine, et ouverte à différents univers graphiques. Souvent associées aux écrits d'auteurs disparus ou contemporains, les oeuvres originales de créateurs tels Claude Viallat, Pétra Werlé, Lionel Bayol-Thermines, Anick Butré, Béatrice Coron, Maddy Rosenberg ou Patrick Cutté ont ainsi récemment intégré les collections municipales.
Les Fonds d'archives de l'écrivain Louis Guilloux (1899-1980) constitue un ensemble d'importance nationale. Acquis pour une majeure partie auprès de la famille de l'écrivain, il est constitué de correspondances, manuscrits et tapuscrits relatifs à l'oeuvre publiée et inédite, documents personnels, iconographie, bibliothèque personnelle. Il fait l'objet d'un travail soutenu de valorisation, via les relations avec le monde de la recherche et la proximité avec la Société des Amis de Louis Guilloux.
La Bibliothèque conserve également des fonds d'archives littéraires relatifs au poète Pierre Guégen (1889-1965) et au littérateur Alain Guel (1913-1993).
Il s'agit de collections personnelles ayant intégré les collections de la Bibliothèque par achat ou don exceptionnel.